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中科院塞维利亚物质实验探究院,巴塞尔商量院

时间:2019-05-14 20:29来源:科学
近日,智能所杨良保研究员等利用表面增强拉曼光谱技术对血清中次黄嘌呤发生质子转移过程实现了有效的实时监测,该研究成果对推动表面增强拉曼散射技术在质子转移中具有重要的意

近日, 智能所杨良保研究员等利用表面增强拉曼光谱技术对血清中次黄嘌呤发生质子转移过程实现了有效的实时监测,该研究成果对推动表面增强拉曼散射技术在质子转移中具有重要的意义。相关成果发表在英国皇家化学会Nanoscale杂志上(Nanoscale. 2017, 9, 12307–12310科学,)。

近日,中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所研究员杨良保等,利用表面增强拉曼光谱技术,对血清中次黄嘌呤发生质子转移过程实现了有效的实时监测,该研究成果对推动表面增强拉曼散射技术在质子转移中颇具意义。相关成果发表在Nanoscale杂志上。

近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所环境与能源纳米材料中心在表面增强拉曼散射技术监测催化反应方面取得新进展。在磁场诱导作用下,研究团队成功制备了三维Ag纳米片组装的四氧化三铁/金/银(Fe3O4@Au@Ag)磁性一维纳米链并用于SERS活性基底监测4-硝基苯酚的催化反应。

监测质子转移过程不管在化学反应还是生命体系中都有重要的研究意义,然而质子转移前后只有极少数的原子发生了变化,这给监测质子转移过程带来了巨大的挑战。针对以上问题,周彬斌博士等研究人员利用具有较高时空解析度的表面增强拉曼散射技术成功实现了对次黄嘌呤的质子转移过程的实时监测。通过控制实验条件(激光波长,激光强度,贵金属基底),揭示了该反应受到表面等离子的影响。

监测质子转移过程在化学反应还是生命体系中有重要的研究意义,质子转移前后只有极少数的原子发生了变化,这对监测质子转移过程带来了挑战。针对上述问题,研究人员利用具有较高时空解析度的表面增强拉曼散射技术,实现了对次黄嘌呤的质子转移过程的实时监测。通过控制实验条件(激光波长、激光强度、贵金属基底),揭示了该反应受到表面等离子的影响。

近年来,研究人员发现表面增强拉曼效应除了探测微弱分子光学信号外,还可以检测催化分子间的化学反应。利用金属纳米颗粒表面等离子激元诱导出的热电子,可以实现分子间的键合和特定分子键的切断。此种反应为开拓表面等离子激元的应用和分子催化基础物理化学问题的研究提供了有力的证据,同时可以作为SERS基底实现原位实时监测及控制化学反应的过程。然而,SERS基底材料的稳定性、可控性、可重复性等问题是SERS用于定性分析向定量分析发展的重要条件。基于对可靠、稳定的SERS活性基底的迫切需求,固体所环境与能源纳米材料中心研究团队,以核壳结构的四氧化三铁-金纳米颗粒作为结构单元,在外加磁场诱导下将其组装为一维磁性等离子体激元纳米链。随后,以MPNCs表面的Au壳为成核位点,通过原位生长的方法在纳米链表面生长出三维花状Ag纳米片,从而得到宽度1.5μm、长度100μm Fe3O4@Au@Ag磁性一维纳米链,并用于SERS活性的研究。研究表明,Fe3O4@Au@Ag 磁性纳米链在结构上拥有大量的“热点”(用R6G作为探针分子,其SERS增强因子为2.2×109);同时具有优异的SERS信号均一性和重现性(每个峰位的相对标准偏差均小于20%)。基于Fe3O4@Au@Ag 磁性纳米链的均相光催化性和SERS活性的双重功能,将其用于原位监测4-硝基苯硫酚(4- nitrothiophenol, 4-NTP)在表面等离子体光催化条件下二聚为偶氮衍生物(4,4'-dimercaptoazobenzene, DMAB)的转化过程,同时,探讨了激光强度对反应动力学过程的影响。

另外,此前有研究表明,血清信号在不同的激光波长,不同激光强度,以及不同的贵金属基底上都有差异,而这种实验本身产生的差异给血清的SERS研究带来了不小的挑战。基于前期对次黄嘌呤质子转移过程的探索,研究人员直接在血清中观察到了次黄嘌呤质子转移的过程,进而证实了血清SERS信号本身的差异一部分原因来自于在次黄嘌呤的质子转移,审稿人认为“This is a very nice and original contribution on an important development in the field…”

此前有研究表明,血清信号在不同的激光波长,不同激光强度,以及不同的贵金属基底上均有差异,而这种实验本身产生的差异给血清的SERS研究带来了挑战。基于前期对次黄嘌呤质子转移过程的探索,研究人员直接在血清中观察到次黄嘌呤质子转移的过程,进而证实血清SERS信号本身的差异一部分原因来自于在次黄嘌呤的质子转移。

该研究工作得到了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金和中科院创新国际团队项目的资助。相关研究成果发表在Journal of Materials Chemistry A, 2016,4, 8866-8874。

该研究工作得到了国家自然科学面上基金,国家自然科学青年基金,中国博士后特别资助基金,及中国博士后基金等项目的支持。

研究工作得到了国家自然科学面上基金,国家自然科学青年基金,中国博士后特别资助基金及中国博士后基金等的支持。

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图: Fe3O4@Au@Ag磁性等离子体激元纳米链作为SERS基底监测4-NTP到DMAB的示意图; Fe3O4@Au@Ag NAMPCs作为SERS基底用于研究不同时间的4-NTP转化为DMAB的SERS光谱; 4-NTP二聚为DMAB的2D SERS色码强度图; 4-NTP二聚为DMAB的等离子光催化反应动力学;Fe3O4@Au@Ag NAMPCs的局部放大SEM图。

图1 SERS监测次黄嘌呤发生质子转移过程的示意图

图1.SERS监测次黄嘌呤发生质子转移过程的示意图

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图2 SERS监测血清中次黄嘌呤的质子转移过程

图2.SERS监测血清中次黄嘌呤的质子转移过程

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